Первой группой гитариста была школьная Granny’s Intentions, за которой в 1968 последовала блюз-роковая Skid Row (Фил Лайнотт - вокал, Брендан Шилдс - бас, Ноэл Бриджмэн - ударные). Уже после ухода Лайнотта в Thin Lizzy группа записала два альбома, и Гэри Мур основал фолковую команду Dr. Strangely Strange, после чего в 1973 последовала Gary Moore Band (Фрэнк Бойлен - бас, Пирс Келли - ударные). Стиль раннего Гэри Мура представлял собой вариацию на тему саунда Джеффа Бека, однако к середине 1970-х под влиянием Карлоса Сантаны Гэри выработал собственную узнаваемую манеру - пронзительный и вместе с тем очень лиричный стиль, идеально подходивший для формировавшегося в те годы хард-н-хэви.
В январе 1974 Лайнотт пригласил Мура в Thin Lizzy на место Эрика Белла, но через 4 месяца гитарист ушел в Colosseum II Джона Хайсмена, где записал три альбома (на пластинках 1976 и 1977 есть и его вокальные партии). В январе-мае 1977 Гэри Мур работал в Thin Lizzy, затем снова ушел в Colosseum II, вернулся в августе 1978 года и опять ушел через год, после успеха сольного сингла «Parisienne Walkways» (UK-8). В 1979-1980 Мур работал в составе американской хард-роковой группы G-FORCE (Тони Ньютон - вокал, Уилли Ди - бас, Марк Носифф - ударные, Ian Gillan Band), с которой записал одноименный диск.
В октябре 1982 музыкант подписал сольный контракт с «Virgin Records» и, пригласив признанных мастеров харда - ударника Йана Пэйса, басиста Нейла Мюррея, клавишника Дона Эйри и вокалиста Чарли Хуна, выпустил альбом «Corridors Of Power» (UK-30/ US-149). Несмотря на то, что большинство муровских «гостей» тяготело к жесткой готической форме харда, музыка Гэри получилась безобидной и выгодной в коммерческом отношении. Альбомы 1984 и 1985 гг. заняли в Англии 12-е место, а альбом 1987-го - 8-е. Ни особым новаторством, ни энергетикой мелодичный хард-н-хэви Гэри Мур не блистал. Тем не менее, это высококлассная музыка, записанная с участием звезд мирового рока.
В 1990 Гэри Мур выпустил весьма достойный альбом «Still Got The Blues» (UK-13/US-83), в записи которого участвовали Альберт Кинг, Альберт Коллинз и Йан Тэйлор. Это ровная и сильная работа, стилизованная под хэви-блюз. «Блюзовый период» в творчестве гитариста продолжался 7 лет; вышел интересный альбом «After Hours» (UK-4/US-145), концертный диск, сборник, совместный альбом ВВМ «Around The Next Dream» (с Джеком Брюсом и Джинджером Бейкером, в лучших традициях CREAM) и посвящение Питеру Грину «Blues For Greeny» (UK-14).
В 1997 появился новый студийный альбом «Dark Days In Paradise», который вызвал яростное возмущение давних поклонников музыканта. Мур предстает на нем в амплуа вокалиста (довольно приличного), отодвинув гитару на второй план. По стилистике альбом напоминает творчество Карлоса Сантаны и Эрика Клэптона, но гораздо более эклектичен. Интересные, необычные мелодии и богатые аранжировки придают альбому в целом некий шарм, который, однако, был многими воспринят как уход автора в эстрадную, чисто коммерческую музыку.
Если возможен электронный блюз-рок, то именно он был представлен на диске 1999 «A Different Beat». Гэри Мур серьезно увлекся экспериментами с электронным саундом. Сочетание пронзительной соло-гитары с жестким брейкбитом может быть расценено по-разному - и как смелый шаг вперед, желание порвать со старыми штампами, и как попытка поднять свои акции в глазах молодежи. Как бы то ни было, альбомы 1997 и 1999 пока что являются самыми спорными и самыми интересными в дискографии гитариста. К сожалению, оба они не сумели стать заметными событиями в британской электронной музыке, хотя заслуживают самого пристального внимания.
В 2004 году вышел диск «Power of the Blues», все треки на котором были новыми, но сыгранными в старом, характерно-муровском стиле блюз-рока.